 | Lucille Bliss als Smurfette (voice) |
 | Charlie Adler als Natural 'Nat' Smurfling / Thief (voice) |
 | William Callaway als Clumsy Smurf / Rich Man (voice) |
 | Hamilton Camp als Greedy Smurf (voice) |
 | Julie McWhirter als Baby Smurf / Sassette Smurfling (voice) |
 | Jeff Doucette als Sheriff (voice) |
| Bernard Erhard als Timber Smurf (voice) |
 | June Foray als Jokey Smurf (voice) |
 | Justin Gocke als Hans (voice) |
 | Danny Goldman als Brainy Smurf (voice) |
| Kip King als Tailor Smurf (voice) |
 | Don Messick als Papa Smurf / Chitter (voice) |
 | Pat Musick als Snappy Smurfling / Anna (voice) |
 | Noelle North als Slouchy Smurfling (voice) |
 | Alan Oppenheimer als Vanity Smurf / Doctor (voice) |
 | William Schallert als Willem (voice) |
 | Les Tremayne als Gustav (voice) |
 | Peggy Webber als Elise (voice) |
 | Frank Welker als Hefty Smurf / Poet Smurf / Wild Smurf / Puppy / Rat (voice) |
 | Jonathan Winters als Grandpa Smurf (voice) |
| Dennis Bonnell | Visual Effects Supervisor |
| Don Jurwich | Producer |
| Freddy Monnickendam | Executive Producer |
| Peyo | Story |
| Joseph Barbera | Executive Producer |
| William Hanna | Executive Producer |
| Glenn Leopold | Writer |
| Ray Patterson | Director |
| Hoyt Curtin | Original Music Composer |
| Peyo | Characters |
| Peyo | Comic Book |
